高分子阻尼材料（精选5篇）
高分子阻尼材料 篇1
振动现象普遍存在于人们的生产和生活中,振动的危害几乎涉及到国民经济的主要工业领域。据有关统计显示,除工厂和建筑施工之外,轨道交通系统引起的环境振动,主要是建筑物的振动,是公众反映最强烈的振动污染。另外,航空航天和航海等领域均存在不同程度的振动和噪声问题。火箭、卫星失效分析结果表明,约2/3的故障与振动和噪声有关。并且,强的噪声会引起耳部的不适,如造成耳鸣、耳痛、听力损伤,据测定,超过115dB的噪声还会造成耳聋。噪声污染已列入当今世界影响人类生存状态的三大环境公害之一。因此振动和噪声问题是当前环境工程领域急需解决的重要课题。
阻尼材料是一种具有减振降噪和一定密封性的特种材料,可广泛用于飞机、船舶、车辆和各种机械,高分子阻尼材料是阻尼材料中最有效的一类,其阻尼性能比高阻尼合金高出1~2个数量级[1,2],因此高分子阻尼材料已成为阻尼材料的主要研究方向。
1 减振降噪原理
粘弹性是高分子材料的一个重要特性,是高分子材料在受到交变力场的作用下发生的位移滞后现象,产生的力学损耗是其产生阻尼作用的根本原因。将应变落后于应力的相位差δ称为力学损耗角,常用力学损耗角的正切tanδ来表示内耗。力学损耗与阻尼性能关系非常密切,作为阻尼材料则希望聚合物的内耗越大越好[3]。tanδ和模量的关系如下:
E*=E′+i E″
tanδ=E″/E′
式中:E′为实数模量,又称贮能模量,表示应力作用下能量在材料中的贮存;E″为虚数模量,表示能量的损耗,称为损耗模量。
当振动或噪音由基体传递到高分子材料时,由于分子链段间的内摩擦阻力,机械能部分转变为热能而散失,起到阻尼效果。一般在玻璃化转变温度Tg附近,链段能充分运动,但应变跟不上应力的变化,所以滞后现象严重,阻尼效果好,在玻璃化转变区内将出现一个内耗的极大值,一般玻璃化转变温域越大,温域值与环境越符合,其阻尼效果越好。
2 减振降噪性能研究
高分子阻尼材料的减振降噪性能主要取决于所选用的树脂基料、功能填料的种类以及改性的方法[4,5,6],下面将分别进行介绍。
2.1 树脂基料
阻尼材料的减振降噪效果在很大程度上取决于树脂基料的性能,阻尼材料通常使用的树脂有聚氨酯树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、乙酸乙烯酯树脂等。在研究较多的聚氨酯(PU)/环氧(EP)IPN阻尼材料中,软链段不同的PU对材料阻尼性能的影响较大,研究表明,以聚环氧丙烷二醇(PPG)为软链段的IPN,其阻尼性能最佳[7]。许利莎等[8]用接枝、嵌段及交联的方法对聚酯型PU阻尼材料进行改性并研究其阻尼性能和力学性能,获得了综合性能良好的PU阻尼材料。
随着环保要求的不断提高,采用高固体分、无溶剂和水性树脂已成为材料工业的发展趋势,因此,耐候性好且符合环保要求的无溶剂树脂基料、混合树脂乳液等成为阻尼材料的首选树脂。对于逐渐发展的水性阻尼材料,采用混合树脂乳液作为材料基料,通常使用的树脂乳液有丙烯酸乳液、丙烯酸/苯乙烯乳液、丙烯酸-丁二烯乳液、环氧树脂乳液、醋酸乙烯酯乳液、乙烯/乙酸乙烯酯乳液、丁二烯/苯乙烯乳液、聚氨酯乳液、苯酚乳液、聚酯乳液、合成橡胶胶乳等[9,10,11]。
2.2 功能填料
功能填料是构成阻尼材料的重要组成部分,对其阻尼性能的影响极其重大。由于填料间的相互摩擦及填料与高分子间的摩擦作用,限制了分子的运动,增加了应力与应变之间的相位滞后,大幅度地提高了损耗模量和损耗角正切值,而储能模量增大不多,通常能使互穿聚合物网络IPN材料的玻璃化转变温度向高温方向移动,扩大了阻尼温域。功能填料通过自身种类、大小、用量以及结构形态对高分子材料的阻尼性能产生影响,通常使用的功能填料主要有石墨、玻璃微珠、Al2O3、炭黑、云母片、短碳纤维和玻璃纤维等,其中石墨和玻璃微珠会提高材料的阻尼性能,Al2O3会使Tg向高温区移动[12]。黄微波等[13,14]的研究表明,片状填料如云母、石墨等对材料的阻尼性能有明显的促进作用,而非片状填料则作用不大。Hajime等[15]将碳纤维填充到环氧树脂基料中,得到的复合材料不仅具有很高的硬度,而且阻尼效果明显增大。Rezaei等[16]采用熔融共混法和热压技术制备了不同碳纤维长度的增强型聚丙烯复合材料,并分析了该材料的阻尼性能,实验结果表明碳纤维长度的增加有利于阻尼性能的提高。
3 合成研究进展
3.1 国外研究进展
国外阻尼材料的研究起步较早也较为深入,取得了很大的进展。20世纪50年代初前西德首先研制出高聚物粘弹性阻尼材料,并且广泛应用于阻尼减振[17],许多国家也都相继开展在这方面的研究和生产。目前,美国、西欧国家、日本等已有多家高分子粘弹性材料的研制、生产、开发和应用推广的专门机构[18]。高分子合成技术的进步,有效地解决了在较宽的温度范围内高阻尼聚合物材料的合成问题,为高性能阻尼材料的制备奠定了可靠的基础。
Heihachiro等[19]申请了一种固化时间短的材料专利,以丙烯酸酯乳液与沥青的混合体系为基体,除加入普通的无机填料外,还加入了老化矿渣(Al2O3、CaO、MgO、Fe2O3、硅酸等)和水泥等水硬性材料,该填料的加入可以抑制涂层下垂现象,达到加快固化速率的目的。Sophiea等[20]较早就合成了在Tg范围内有良好降噪性能的环氧树脂阻尼材料,并长期致力于以环氧树脂为基体的共聚与共混的改性研究。Figiel等[21]将橡胶颗粒加入水性有机硅树脂中,制得了高柔韧性、高剪应力的材料,橡胶颗粒的加入提高了水性有机硅与填料的粘合性。Song等[22]在Ni-P-ZrO材料中加入纳米粉体进行复合,将其涂覆在金属表面,实验表明加入纳米粉体材料的抗腐蚀性优于未加纳米粉体的材料。Masayuki等[23]制备了高强度的阻尼材料,该材料采用苯乙烯、丁二烯共聚乳液为基料,通过与丙烯酸酯乳液、乙烯-乙酸乙烯酯乳液等共混,并加入防流挂剂、填料、乙二醇添加剂、分散剂等,合成的材料具有优越的阻尼性能。
3.2 国内研究进展
我国从20世纪80年代起也开始了对阻尼材料的相关研究。1993年Huang Weibo等[24]报道了PU-EP的阻尼性能及其相结构,研究了交联密度和填料对阻尼性能的影响[24]。张晓君等[25]通过乳液共混法将不同Tg的丙烯酸酯乳液进行共混,并加入填料和助剂配制成材料。动态力学谱结果表明,当乳液按照丙烯酸乳液与苯乙烯-丙烯酸酯乳液质量比为40∶10共混时,阻尼温域得以拓宽,并达到Tg与室温一致的使用温域。金焱等[26]以水性苯丙乳液、水性聚氨酯和各种橡胶乳液的一种或多种为主剂,粉末橡胶为主要填料,无机填料为辅助填料,并加入适量粉末橡胶阻燃剂,在常温下通过搅拌混合后获得一种具有高隔声、低密度的水性阻尼材料。乔勇等[27]合成了聚氨酯-聚丙烯酸酯(PUA)复合乳液,研究了交联剂用量对PUA乳液和涂膜性能的影响。马学强[28]合成了一种双组分无溶剂聚氨酯阻尼材料,其动态力学性能的测试结果表明,硬段种类、硬段含量和频率、温度、气泡等是影响其阻尼损耗因子、损耗模量、储能模量等的主要因素。通过调节粘弹性阻尼材料的硬段种类及含量可以调整阻尼损耗因子峰值及阻尼温域。随预聚物硬段含量的增加,试样的峰值温度逐渐升高,阻尼损耗因子略微下降,但阻尼温域变宽。气泡的存在会使得材料的阻尼损耗因子峰值向低温区域偏移,但最大阻尼损耗因子并没有明显变化,脱泡后的阻尼材料损耗因子峰值会向高温移动,但峰值变化不大。
4 应用及发展趋势
自20世纪90年代起,我国已开始在汽车、舰船、航空航天领域全面推广使用阻尼材料。随着科技的发展,阻尼材料在我国正呈现出蓬勃发展的趋势。在舰船领域,阻尼涂料因具有施工简单、对目标的外形适应性强和对武器系统的机动火力性能影响小等优点而备受重视。黄微波等[29]研制的T54/T60舰船用阻尼材料具有复合损耗因子高、阻尼温域宽等特点,已在累计超过180余艘舰船上成功应用,取得了显著的减振降噪效果。在轨道交通领域,黄微波等[30]将约束阻尼结构理论应用到道床减振中,在不改变道床原有结构设计的基础上,在混凝土基层上敷设粘弹性阻尼层[31],然后在其表面直接浇注混凝土道床作为约束层,从而构成约束阻尼结构,其构造简单,减振降噪效果明显。
随着科技的发展和社会的进步,高分子阻尼材料呈现出以下发展趋势:
(1)高性能、宽温域。高性能阻尼材料的要求主要为材料在宽温域内应具备高损耗因子(tanδ)。互穿聚合物网络(IPN)由于网络间的相互贯穿、强迫互容、协同效应及特殊的细胞状结构、双相连续等形态特征,可有效拓宽高聚物的玻璃化转变温度(Tg),这已成为目前制备此类材料颇具前景的方法。
(2)环境友好性。社会发展要求人类活动对环境的负面影响越小越好,因此水性、高固体分、无溶剂型材料成为高分子材料发展的趋势。
(3)智能化、精细化。智能阻尼材料已在阻尼材料领域表现出独特的优势和广阔的应用前景。随着科学技术的发展,在未来的研究工作中,对智能阻尼材料的研究将主要包括智能阻尼材料性能的增强、加工性能的改善、智能材料基体的改进以及材料使用温度范围的拓宽等。
5 结语
目前,国外基本上已经形成了一定规模的阻尼材料的生产体系,如德国汉高阻尼材料。我国有关这方面的研究工作尚处在起步阶段,具体应用也只局限于传统的阻尼材料,而现有的阻尼改性方法和研究手段都有一定的局限性,如具有微观相分离结构的聚合物合金体系在扩展阻尼温度范围的同时,也不可避免地降低了阻尼峰的高度;加入小分子增塑剂尽管可以提高损耗因子,但其不仅会导致阻尼峰的半峰宽变窄,而且会使材料的机械强度降低。人们在材料目标化设计时,往往只考虑材料的宽温域、高阻尼性能而忽视了材料应用环境的阻尼性能稳定性和耐久性等。在实际研究工作中,应综合考虑改进方法,开发高阻尼、宽温域、应用领域广、力学性能优良、质轻价廉的多功能环保阻尼材料。在无污染、高阻尼性能、生产工艺简便的新型阻尼材料等方面的研究工作都还有待进一步的发展提高,尤其应该研究开发水性材料、无溶剂材料,大力发展环保型材料,逐渐缩小我国与国际材料发展前沿水平的差距,加快材料的“绿色化”进程。
高分子阻尼材料 篇2
目前国外研究表明,在极性高聚物中加入有机小分子(如抗氧剂、促进剂等)制备得到的杂化材料能够赋予复合材料高阻尼因子[3,4,5,6,7]。吴驰飞将之归因于小分子填料与高聚物基体间产生可逆的氢键作用,即受到外界振动时,小分子与聚合物之间某些氢键断裂或减弱,同时又可生成新的氢键,这个过程将振动能转变为热能,产生阻尼效应,并通过控制小分子的量使其在聚合物基体形成微相分离,为得到高性能的减振材料提供了新的思路[8,9]。研究发现,有机小分子在基体材料中的存在形态对杂化材料的阻尼性能起到了非常重要的作用。
为了进一步理解杂化材料的减振机理,本工作制备了一系列杂化材料,研究基体与小分子之间的杂化作用对杂化材料阻尼性能的影响。
1 实验部分
1.1 原料
氯化聚乙烯(CPE),采用H135,山东潍坊亚星化工厂生产,氯化度为35%。
2,2-甲撑双-(4-乙基-6-叔丁基苯酚)(EBP),高邮市助剂厂生产,纯度高于99%(质量分数,下同),熔点129℃,分子量为368;(2-羟基-3-环己基-5甲基)-苯环(ZKF)ZKF,德国BYAER公司生产,纯度高于99.7%,熔点138℃,分子量为392。两者都是高度结晶的低分子物,常用为高分子加工中的抗氧剂。其化学结构式分别如图1所示。
1.2 试样制备
首先,将CPE基体在温度为65℃的双辊筒混炼机上混炼10min;其次,分别加入小分子材料EBP和ZKF再混炼10min,使小分子在基体中均匀混合;再次,用铜质刀具把混炼料从辊筒上取下;最后,将混炼料铺在模具中,放进温度为160℃的平板硫化机内,先在初始压力为1～2 MPa的条件下预熔5min,再以15 MPa压力下热压10min,之后在冷水中淬火,使之迅速冷却制得厚度为0.5mm的薄片试样。
1.3 实验方法
动态力学热分析(DMA):采用Perkin Elmer公司的DMA 7e,试样尺寸为:长15mm,宽4mm,厚0.5mm,采用拉伸模式,升温速度为5℃/min,频率为1Hz,通过DMA测定损耗因子tan δ。
差示扫描热分析(DSC):采用Perkin Elmer公司的Pyris 1型DSC,升温速度为10℃/min,采用高纯氦气为保护气体,氦气流速为20mL/min,通过DSC的第一次扫描来研究小分子在杂化材料中的形态。
扫描电子显微镜(SEM):将样品置于液氮中脆断,在高真空下进行碳一级复型,再喷金处理,用JSM-5600LVSEM来观察脆断界面中小分子的形态。
2 结果与讨论
2.1 CPE/EBP杂化材料
图2和图3分别表示CPE/EBP杂化材料的损耗因子tanδ随温度变化的曲线和不同EBP质量分数的CPE/EBP杂化材料DSC测试结果。从图2可以看出,除了EBP质量分数为5%的杂化材料外,在动态力学谱中其他组分的杂化材料明显显示有两个松弛峰,在CPE玻璃化温度以上出现了一个新峰,这表明EBP与基体材料是不相容的。第一个松弛峰归因于CPE基体的松弛运动。从图3中,发现EBP并没有确定的熔融峰,这表明,在CPE中绝大部分的EBP分子没有结晶,并且在CPE基体中以无定形态存在,而低分子物是没有明显的松弛峰的。所以,新峰不是EBP松弛产生的。吴驰飞等在研究CPE/AO-80杂化材料时,除了CPE基体松弛峰外,也发现了在较高温度区域有一个新峰。研究表明,新峰是由AO-80富集相与基体CPE之间形成的氢键在受到外界振动时,氢键的断裂和重建所耗散的能量所引起的[9,10]。而EBP的双羟基是很容易与极性的CPE基体之间形成氢键,而形成的氢键稳定性较差,又容易形成EBP分子之间的氢键,导致EBP在基体中的富集。故在CPE/EBP杂化材料中所产生的新峰也可以归因于CPE与EBP富集相之间形成的氢键断裂与重建所耗散的能量。
随着低分子物EBP含量的增加,第一个峰的高度极大下降,并且位置移向高温。从CPE/EBP杂化材料的DSC研究和表1所列的热性能发现,随着有机填料的增加,越来越多的有机小分子填料产生结晶,这与SEM(如图4a)上所观察到的结果是一致的。有机填料的结晶能够充当物理交链点,从而阻碍了CPE分子的运动而导致了第一个损耗峰向高温移动。从图3中可以发现相对低的熔融温度,说明EBP结晶中部分CPE链段嵌入到EBP中,从而导致了第一个峰高的下降。
(a)CPE/EBP(40%);(b)CPE/ZKF(40%)(a)CPE/EBP(40%)hybrid;(b)CPE/ZKF(40%)hybrid
2.2 CPE/ZKF杂化材料
图5和图6分别表示CPE/ZKF杂化材料的损耗因子tanδ随温度变化的曲线和不同ZKF质量分数的CPE/ZKF杂化材料DSC测试结果。如图5所示,所有的CPE/ZKF杂化材料只有一个峰值,说明ZKF与CPE是完全相容的,这与SEM(如图4b)中观察到的结果是一致的。随着ZKF量的增加,损耗峰的位置移向了高温,并且峰的高度显著增加。分析如图6所示的DSC曲线和如表1中所列的热性能,在ZKF含量为5%～40%变化的过程中,发现既没有一个结晶峰也没有一个熔融峰,说明所有的样品基本上是以无定形态存在的,并且在CPE/ZKF杂化体系中ZKF的结晶完全被压制了。
在CPE/ZKF杂化材料中,由于ZKF的加入使Tg和tanδ峰值相应增加,可能主要为以下两个方面的原因:一方面,有机小分子ZKF的存在使高分子CPE的链段运动产生空间位阻作用,减小了自由体积,同时增加了CPE基体与ZKF之间的摩擦损耗,从而导致Tg和tanδ峰随着ZKF量的增加而增加;另一方面,由于CPE与ZKF均为极性物质,而ZKF的双羟基与CPE中的极性基团同时形成了氢键,从而构成了分子之间的氢键网络。氢键网络的存在不仅降低了分子活动的柔性,增大了大分子链段运动的耗能;而且分子之间的氢键网络的断裂与重建引起大量的能量损耗,比高聚物分子之间由于摩擦而引起的能量损耗要大的多。所以,CPE/ZKF杂化材料损耗峰随着ZKF含量的增加而极大增加,主要是由于CPE基体与ZKF之间形成的氢键网络的断裂与重建所引起。
比较CPE/EBP和CPE/ZKF杂化材料的阻尼性能发现,虽然小分子EBP和ZKF在分子结构上基本上相似,但是两者阻尼性能却呈现极大的差别:CPE/EBP杂化材料中产生了新峰;而CPE/ZKF杂化材料呈现了高阻尼的特性。这主要归因于有机小分子在CPE基体中存在的形态对杂化材料阻尼性能的影响。从图1可以看出,小分子EBP和ZKF最大的区别在于:EBP的苯环上存在柔性的叔丁基;而ZKF的苯环上具有刚性的环己基。而强极性小分子EBP和ZKF很容易与其他极性基团之间形成分子间氢键,同时也容易形成羟基之间的分子内氢键。小分子EBP虽然也能与CPE基体形成氢键,但是,由于这种氢键作用比较弱,容易形成比较稳定的分子内氢键,即羟基之间的氢键。所以EBP分子由于形成了分子内的氢键容易形成EBP富集相,并且由于EBP富集相的存在,对EBP富集相与CPE之间形成的氢键起到了稳定作用,从而产生相分离,在动态力学谱中表现为在较高温处产生了新的损耗峰。而ZKF分子中由于存在刚性的环己基,稳定了ZKF的羟基与基体CPE之间形成的氢键,而阻碍了形成ZKF分子内的氢键,从而在CPE/ZKF杂化材料中建构了氢键网络,形成了很好的相容性,在动态力学谱中表现为单一的损耗峰。由此可见小分子在基体中的存在形态对杂化材料的阻尼性能起到了非常重要的作用。
3 结论
(1)EBP和ZKF这两种小分子虽然在分子结构上非常相似,但是CPE/EBP和CPE/ZKF杂化材料的阻尼性能却截然不同。
(2)由于EBP形成了稳定的分子内氢键,使EBP分子在CPE基体中富集,使CPE/EBP杂化材料产生了一个新的损耗峰,这有利于拓宽材料的阻尼温域。
(3)由于ZKF存在刚性的环己基,使ZKF与CPE基体之间形成了稳定的分子之间的氢键网络,使CPE/ZKF杂化材料的Tg明显升高的同时,也极大地提高了损耗峰的高度,提高了此类材料的阻尼性能。
参考文献
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聚合物阻尼材料研究进展 篇3
自20世纪50年代开始, 美国、西欧和日本等一些国家[2,3,4]不断研制出新的高聚物阻尼材料。到90年代初, 各种高聚物阻尼材料已形成标准化生产, 发达国家约有十几家专业厂商生产品种繁多的阻尼材料, 如美国的3M公司、EAR公司和SOUND-COAT公司, 英国的CIBA-GEIGY公司、德国的Bayer公司和日本的聚氨酯工业株式会社等都有系列化产品, 可以满足不同场合的需要。国内的高聚物阻尼材料研究及工程应用的发展也很迅速, 从事阻尼材料研究、开发和生产的高校、科研院所和单位已有很多家, 如四川大学、浙江大学、吉林大学、中山大学、北京化工大学、台湾大学[5]、海军工程学院、中科院化学所、航天部北京材料工艺研究所等, 有的产品已应用于航空航天、汽车、建筑、机械和船舶等工业领域[6]。
本文将介绍阻尼机理及阻尼性能的评价方法、互穿网络结构聚合物阻尼材料和复合阻尼材料的研究现状。
1 阻尼机理及阻尼性能的评价方法
粘弹性是高分子材料的一个重要特性, 高分子材料在受到交变力的作用下发生的滞后现象和力学损耗是其产生阻尼作用的根本原因[7,8,9]。如果作用在高聚物上的应力变化频率过快, 链段来不及运动, 就意味着没有滞后损耗产生;而如果应力变化频率过慢, 链段完全跟得上外力的变化, 滞后损失也较小;但当高聚物出于其玻璃化转变区, 链段运动对外力的影响处于一种半滞后状态时, 滞后损失达到最大, 阻尼能力最强[10]。一般来说, 复合材料的阻尼主要贡献来自基体。此外还包括填料、界面相、材料破坏以及层间剪切产生的阻尼效应[2]。
目前, 对阻尼材料的评价还缺乏一个统一的标准, 比较常见的是动态力学谱法[1]。由于阻尼材料在应变力作用下发生的应变滞后现象和力学损耗是其产生阻尼作用的根本原因, 因此可以用材料在应力作用下的损耗因子tgδ来表征材料力学损耗或内耗的大小, 即:
E* = E′ + i E″
tgδ= E″/ E′
式中:E′—实数模量, 又称储能模量, 表示应力作用下能量在试样中的储存;E″—虚数模量, 表示能量的损耗, 称为损耗模量;i—复数;δ—应变落后于应力的相位角, 也被称为力学损耗角;tgδ—损耗因子。
LA法是评价高分子材料阻尼性能的另一种方法。由于高分子材料的阻尼性能取决于体系中各个组分的分子结构, 一般来说, 有体积较大侧基和极性侧基的聚合物有较好的阻尼性能, 侧基的极性以及聚合物内部的氢键相互作用也有助于提高体系的阻尼性能。阻尼峰高、有效阻尼功能区宽的阻尼材料阻尼效果好, 但是一些高分子材料如聚氨酯阻尼材料, 其阻尼峰高随着阻尼温域加宽而降低, 即其阻尼功能区温域的调整不能独立于阻尼峰高度的变化。
2 互穿网络结构聚合物阻尼材料
互穿网络 (IPN) 结构是由两种或者两种以上聚合物相互贯穿而形成的一种交织网络结构[3]。由于其交联网络之间的相互贯穿, 产生强迫相容和协同效应, 形成微相分离结构, 使互穿聚合物网络具有较宽的内耗峰。自1974年Sperling发展了IPN新型阻尼材料以来, 这一领域一直是阻尼材料的研究热点。
2.1 二元IPN聚合物
在IPN聚合物中, 人们研究较为普遍的一般为二元IPN聚合物。目前其主要研究集中在聚氨酯 (PU) /环氧树脂 (EP) 、PU/丙烯酸树脂 (PAC) 、PAC/PAC、聚苯乙烯 (PS) /PAC、硅氧烷等领域。
2.1.1 聚氨酯类IPN聚合物
聚氨酯IPN是研究较多并具有实用价值的阻尼材料。PU材料自身具有大量氢键, 并表现出一定微相分离结构, 有较高的损耗因子, 形成IPN以后, 更可大大拓宽阻尼温域。决定PU-IPN阻尼性能的关键因素是PU软链段与另一组分的相容性, 若两者相容性好, 则所得的IPN的相容性好, 阻尼性能也较好, 反之则阻尼性能较差。
吕冬[11]等采用本体聚合法合成出了聚氨酯/聚 (甲基丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸丁酯) [PU/P (MMA-BMA) ]互穿网络聚合物。实验结果表明, PU/P (MMA-BMA) IPN聚合物在较宽的温度范围内 (100℃左右) 具有良好的阻尼性能 (tanδ值>0.3) 。经高温后处理后, 聚合物的阻尼性能更好, 主要是由于高温使自由基聚合体系的聚合更加完全, 聚合物的分子链更长;此外, 高温还使聚合物的网络更加完善。
万勇军[12]等采用二步法制备了PU/乙烯基酯树脂 (VER) 互穿网络聚合物。研究结果表明, 当PU/VER=40/60和30/70时, PU/VER-IPN在10~130℃范围内, tanδ~T曲线都出现一个很宽的阻尼平台, 阻尼值也较高。在体系中引入柔性链可改善低温阻尼性能, 而引入刚性链则降低阻尼值, 提高阻尼温度, 阻尼温度范围变窄。在体系中引入大小适当的侧基能显著提高PU/VER-IPN的阻尼性能, 提高交联度会使阻尼性能大大降低。
Trakulsujaritchok T[13]等采用同步聚合制备了PU/PEMA互穿网络聚合物。结果表明, 当PU/PEMA比例为70/30时, 聚合物呈现了一个很宽的阻尼峰, 且聚合物出现了2℃和94℃两个Tg值, 阻尼值tanδ值>0.3, 温度范围达到了132℃。在聚合物中加入氧化硅填料 (颗粒直径大约为5nm) , 使得聚合物的Tg趋于低温。在0~10%的质量范围内, 随着填料含量的增加, 聚合物最大阻尼值和阻尼峰宽无明显变化。
以环氧丙烯酸酯和甲基丙烯酸丁酯 (两者质量比为2/1) 混合物为乙烯基酯树脂 (VER) , 1, 4-丁二醇为扩链剂, 采用“同步互穿”工艺, 室温下与PU预聚物固化制备低温至室温区阻尼温域近70℃、tanδ>0.4的PU/VER互穿聚合物网络[14]。研究表明, 当PU/VER (质量比) 为70/30时, IPN的tanδ>0.7, 阻尼温域近40℃。
2.1.2 聚丙烯酸酯类IPN聚合物
聚丙烯酸酯具有良好的力学性能和阻尼性能, 但其耐高低温性能、耐水透气性和生物相容性较差。同时丙烯酸酯均聚物玻璃化温度转变区只有20~30℃, 有效阻尼功能区狭窄。因此以其他高分子材料对其进行改性成为研发聚丙烯酸酯阻尼材料的重要方向。
苗传威等[15]以丙烯酸正丁酯 (BA) 、丙烯酸乙酯 (EA) 等单体合成聚合物乳液, 考察了聚合物的选择、共聚比、共混比等对材料阻尼性能的影响。发现通过多梯度玻璃化温度聚合物乳液共混可制得性能优良的阻尼材料, 且高温区阻尼响应聚合物用PMMA比用P (St-BA) 共聚物好。
以端羟基聚丁二烯/丙烯腈共聚物 (HTBN) 为软段, 甲苯二异氰酸酯 (TDI) 为硬段的PU预聚体, 以丙烯酸酯单体为自由基聚合单体, 利用同步互穿工艺, 制备室温固化HTBN型聚氨酯 (HTBN-PU) /聚丙烯酸酯 (PA) 互穿网络 (PU/PA-IPN) 聚合物[16]。研究表明:二月桂酸二丁基锡 (T-12) 用量为0.3%、过氧化苯甲酰 (BPO) 用量为1.0%时, PU/PA两相可形成较为理想的阻尼IPN结构。以甲基丙烯酸丁酯 (BMA) 为PA相的PU/PA-IPN材料阻尼性能最好, tgδ>0.3的温域高达126℃ (-46~80℃) , tanδ的峰值为0.85, 且材料表现出较好的低频阻尼性能。
2.1.3 聚苯乙烯类IPN聚合物
苯乙烯中苯环的空间位阻较大, 且聚苯乙烯本身的脆性比较大, 因此人们常利用其作为硬段来改进聚合物尤其是丙烯酸类。Yan Xin等[17]采用种子乳液聚合制备了聚苯乙烯/聚丙烯酸丁酯自交联胶乳互穿聚合物网络 (LIPN) 。动态力学谱结果表明, 用双丙酮丙烯酰胺和己二酸二酰肼交联的LIPN比相应的LIPN以及离子键和氢键交联的LIPN具有较好的组分相容性和阻尼性能。
廖明义等[18]采用原子转移自由基聚合 (ATRP) 和分步方法, 制备了以苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物 (SBS) 为聚合物I, 聚 (苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯) [P (St-MMA) ]为聚合物II的SBS/P (St-MMA) 热塑性互穿聚合物网络 (TIPN) 。研究表明, 采用ATRP法制备的TIPN的动态力学性能和粘结性能均优于常规自由基聚合制备的TIPN。高温区聚苯乙烯嵌段的玻璃化转变温度明显降低, 而损耗因子显著增加。
2.1.4 有机硅IPN聚合物
聚硅氧烷具有较低的表面能, 低温挠曲性, 良好的气体渗透性, 较好的热稳定性和氧化稳定性, 以及优良的介电性能, 但机械强度不高。聚硅氧烷可以和PMMA、聚苯乙烯、PU等形成紧密的IPN结构。
程栋材等[19]制备了二甲基硅氧烷与PMMA序列半互穿聚合物网络阻尼材料, 发现当两者的组分比为6∶6时相容性最好。交联密度和采用较低分子量的聚硅氧烷都可以提高阻尼性能。黄光速等[20]制备了聚苯基硅氧烷/聚丙烯酸酯同步互穿网络聚合物 (SN) 阻尼材料, 其tanδ的最宽跨越温度为100℃, 最高阻尼值为1.0。通过研究发现, 该SN体系中, 两组分发生凝胶反应时, 有明显的相互促进作用。且通过调整二者的比例和交联剂、引发剂及催化剂的用量, 使两种组分聚合反应速度相匹配, 可以获得综合性能优异的阻尼材料。
2.2 三元IPN聚合物
20世纪80年代, Frisch和Klemper首次合成了PU/环氧树脂/甲基丙烯酸正丁酯, 其网络结构更为复杂。韩俐伟[21]在合成非结晶性PU预聚体的基础上, 选用环氧树脂为主要成分对PU进行改性, 采用同步法制备了PU/环氧树脂/丙烯酸酯三元IPN聚合物, 采用动态力学分析法研究了IPN的阻尼性能。结果发现, 材料的最大损耗因子值超过1.4, tanδ≥0.6的有效阻尼温域在28~75℃。
研究发现, 采用平衡溶胀工艺合成的丙烯酸酯类三元互穿聚合物网络比二元互穿聚合物网络的阻尼性能好, 同时具有宽温域的性能[22]。三元互穿聚合物网络中, 乳胶粒子具有明显的核壳结构, 核和壳之间存在过度相, 聚合物为部分相容状态, 拓宽了材料的阻尼温域、提高了两个玻璃化温度之间的阻尼值。三元互穿聚合物网络单体转化率和黏度更高。
3 复合阻尼材料
作为优良的阻尼材料, 在应用的温度和频率范围内要有较大的阻尼损耗模量和阻尼损耗因子 (tanδ) 的峰面积, 而互穿网络结构则对阻尼损耗模量的峰宽增加并不明显。研究表明:一般填料能使高聚物的阻尼温域增加。而复合阻尼材料则可兼顾两者的优点, 因此有望具有更高的阻尼性能。
唐冬雁[23]等采用原位分散聚合法, 通过表面处理和超声分散等手段, 得到了分散均匀的BTiO3/IPNs复合材料, 且极化后的复合材料具有更高的阻尼损耗模量和阻尼损耗因子值。材料的介电性能和阻尼性能密切相关, 介电损耗和介电常数极值对应温区, 材料tanδ、E″增大, 阻尼性能提高。
袁海宾[24]等以蛭石为阻尼剂, SBS、硅烷偶联剂 (WD-50) 等为改性剂制备了沥青型阻尼材料。结果表明, 随SBS用量的增加, 材料的损耗因子呈下降趋势;随蛭石用量的增加, 损耗因子呈先降低后增加的趋势;当WD-50、蛭石、SBS的用量分别为5.2%、13.0%、5.0%时, 制备的阻尼材料性能最佳, 降噪率高达26.1%。
Gu Jian[25]等制备了飞灰-环氧树脂复合材料, 并在-40~150℃的温度下, 外加频率为10~80Hz, 对材料进行了阻尼性能测试。当复合材料中飞灰体积比为30%~50%时, tanδ在玻璃化温度达到最大值, 并且随着频率的提高, tanδ值缓慢的变小, 这说明此类材料的阻尼性能要好于其他的阻尼材料。
Hajime Kishi[26]等制备了层状环氧树脂基-碳纤维增强复合材料, 并在其中添加了不同的热塑弹性体层, 如PU片、聚乙烯基离子交联聚合物薄片、聚酰胺薄片等。结果表明, 弹性体层在复合材料中堆积排列的方式不同, 对材料的阻尼性能影响显著, 并且决定了材料的共振频率。不同温度下, 聚合物弹性体的粘弹性质反映了层状复合材料的阻尼性能。弹性体层的损耗因子直接影响复合材料的损耗因素。同时, 碳纤维的排列方式也影响着材料的阻尼性能。
为了使氯化丁基橡胶 (CIIR) 的阻尼功能区向高温区拓展, 制备宽频阻尼材料, 何显儒等[27], 将氯化丁基橡胶与聚丙烯酸酯 (PMAc) 共混制备了互贯聚合物网络 (IPN) 阻尼材料。实验结果发现, 复合阻尼材料有效地实现了阻尼功能区向高温区拓展, 其中, CIIR/PEA IPN同时具有较高的阻尼值和较宽的有效阻尼温区, tanδ>0.3的有效功能区可从-50℃持续至60℃。通过对复合材料结构的观察表明:IPN CIIR和PMAc中形成了双相连续、物理互锁的微观相态结构。
4 聚合物阻尼材料的发展前景
高分子阻尼材料 篇4
桥梁支座结构作为联系桥梁上、下部分的重要结构,承受着桥梁上部传来的所有静力荷载与动力荷载,长期、连续的应力作用使桥梁支座成为桥梁极易损坏的结构之一。近几十年来,桥梁支座发展迅速,形式多样,由最初的简易支座、钢支座,逐步发展到如今被广泛使用的阻尼型橡胶支座。随着橡胶工业的快速发展,橡胶作为支座的外包防护材料,使桥梁橡胶支座具有较低的结构高度,大大减少了对钢材的使用量;良好的隔震性能、简单的构造、低廉的成本以及方便的加工方式使其成为如今阻尼型桥梁支座的主要形式。目前,常用的阻尼型橡胶支座有天然橡胶支座、氯丁橡胶支座和超高阻尼橡胶支座。然而,桥梁多处于空气湿度大、盐度高的环境中,且长期遭暴晒和酸雨的侵蚀,因此,橡胶材料在严酷的服役环境中会发生老化,从而影响桥梁结构的整体稳定性和耐久性。因而,对严酷条件下现有阻尼型桥梁支座防护材料以及新型防护材料的研究与探索在提高桥梁支座耐久性方面具有重要意义。
本文综述了现有的传统阻尼型支座材料橡胶的发展现状,并探讨了新兴绿色防护材料———纯聚脲在阻尼型桥梁支座防护方面的应用前景。
1 传统阻尼型桥梁支座防护材料
传统的阻尼型桥梁支座是将橡胶层和夹层钢板分层叠合后经高温加压硫化粘结而成的。早在20世纪30年代初期,法国就已经将合成橡胶支座应用于小跨径的桥梁,40年代后,许多国家也陆续开始研发并使用橡胶桥梁支座。20世纪50年代起,随着国外橡胶工业的迅速发展,橡胶支座在国外得到了更加广泛的推广与应用[1]。目前,常用的阻尼型桥梁支座主要有天然橡胶支座、氯丁橡胶支座、超高阻尼橡胶支座和铅芯叠层橡胶支座。
1.1 天然橡胶支座
天然橡胶支座的橡胶层中,除了天然橡胶,硫化剂、填充剂、防老剂和软化剂等也是重要的组成成分。由于夹层钢板和橡胶层可以紧密粘结,因此,当橡胶支座承受竖向荷载时,夹层钢板会约束橡胶层的横向变形,从而增大橡胶层的竖向刚度;而当橡胶层承受水平荷载时,夹层钢板不会对橡胶层的剪切变形产生太大影响,水平刚度几乎不变,维持了橡胶材料固有的柔性,起到一定的阻尼作用[2,3]。
天然橡胶材料是较早被用于阻尼型桥梁支座的材料,其成分相对单一,因此,天然橡胶在桥梁严酷的工作环境中会因热氧化、紫外线照射、臭氧、盐水及酸雨等因素而发生老化[4]。Y.Itoh等[5,6]对天然橡胶桥梁支座进行了一系列暴晒和加速老化实验,得出了天然橡胶支座老化的最主要原因是热氧老化的结论。由于天然橡胶被氧化后其表面会因形成保护层而阻止氧的进入,故天然橡胶在表面受热氧老化影响程度明显大于临界深度以下受其的影响。顾浩声等[7]通过对不同温度下天然橡胶支座的表面材料特性与内部材料特性变化的分析得出了不同温度下老化临界深度的变化规律;同时指出,温度越高,材料的应变能和断裂伸长率变化越快,但由于天然橡胶的分子构造随老化发生变化,分子链断裂后不断产生新的交联,交联密度的增加阻碍了分子构造的变化,从而使上述变化到达一定程度后趋势逐渐变缓。刘文光等[8,9]通过对天然橡胶隔震支座的老化性能和徐变性能的研究,提出了相关预测方程,并探究了天然橡胶隔震支座刚度性能稳定的温度范围。
作为应用时间最长的桥梁支座,天然橡胶支座材料的阻尼特性也备受关注,相关学者通过对天然橡胶材料的阻尼性能进行研究而探索了其在桥梁减震隔震方面的应用。C.J.Derham和J.M.Eidinger[10]借助计算机预测了最大加速度为0.3g的地震影响程度,在此条件下对固定地基结构上的建筑物和建立在天然橡胶支座上的建筑物进行了刚体加速度的测定,结果后者的刚体加速度明显小于前者,证明了天然橡胶材料具有一定的阻尼减震特性。然而,金建敏等[11]研究了天然橡胶支座等效阻尼比与温度、压应力、应变的相关性,结果表明常规条件下天然橡胶支座的阻尼比小于4%,并结合相关规范得出隔震设计中或可忽略天然橡胶支座的粘滞阻尼的结论。因此,天然橡胶桥梁支座只能起到一定的阻尼作用,但并不明显。
1.2 氯丁橡胶支座
相比于天然橡胶支座,氯丁橡胶支座具有更好的物理力学性能、耐候性和耐化学腐蚀的性能,氯丁橡胶已成为了阻尼型桥梁橡胶支座的可靠材料,且经过国外20余年的试验与探究,多项相关设计规范、指南和手册等均已颁布。虽然氯丁橡胶支座的性能优于天然橡胶支座,但其在工作过程中的老化行为仍是影响氯丁橡胶支座的重要因素。
张延年等[12,13,14,15]分别对冻融循环、热氧化、硝酸腐蚀和盐冻条件下氯丁橡胶支座的抗压、抗剪等力学性能进行了一系列系统的分析。试验结果表明,对氯丁橡胶支座进行100次冻融循环处理后,其更易发生脆性破坏,且随着冻融程度的加深,氯丁橡胶支座的极限承载力、极限抗压强度、极限抗剪强度以及抗压模量、抗剪模量均呈下降趋势,支座的整体稳定性变差;氯丁橡胶支座经高温试验箱模拟热氧老化过程后,随试验时间的延长,橡胶支座的各项力学性能明显下降,钢板外露、裂缝等剪切破坏的现象逐渐明显;经pH=4.5的硝酸溶液浸泡后的氯丁橡胶支座,抗压弹性阶段缩短,其承载力、抗压强度和弹性模量随浸泡时间的延长而明显下降,利用最小二乘法分析得出50年后的支座性能衰减曲线大致符合指数函数变化规律;经盐冻处理后,氯丁橡胶支座的各项性能均明显降低,脆性破坏更加严重,且随盐冻时间的延长上述现象更为明显。
为改善橡胶支座橡胶材料的性能,取长补短,不同橡胶共混是目前提高橡胶性能、改善工艺并降低材料成本的有效途径。邢祥菊[16]设计配方将天然橡胶与氯丁橡胶按一定比例和工艺并用后,按照相关标准进行综合性能测试,结果表明,两种材料并用后,新材料充分发挥了两种材料的优势,使老化性能和阻尼性能的综合性能均优于并用前单一物质的性能,为改善桥梁用天然橡胶支座和氯丁橡胶支座的性能提出了新的解决方式。
1.3 铅芯叠层橡胶支座
叠层橡胶支座是由钢板和橡胶片相间叠合而成的,是桥梁隔震系统的主要部分,具有较好的阻尼作用。为了更好地发挥叠层橡胶支座的阻尼性能,学者们研发了铅芯叠层橡胶支座(LRB),即将铅芯灌入叠层橡胶支座内,通过其对地震能量的耗散和提供抵御微小振动的初始刚度来增加支座的阻尼性能。
A.Mori[17]对NRB和LRB的压缩特性进行了轴压实验研究,并与当时实行的规范以及Gent、Chalhoub、Kelly等理论进行了对比研究,结果证明LRB和NRB具有相似的力学性能,且铅芯对原橡胶支座的自身性能影响不大,可将铅芯材料灌入叠层橡胶支座内以提高支座性能。R.G.Tyler等[18]对铅芯叠层橡胶支座进行了模拟地震荷载的高应变试验,研究结果表明铅芯叠层橡胶支座在超过100%的高应变条件下仍可稳定发挥阻尼性能以承受较大的地震荷载。Y.Takenaka等[19,20]研究了铅芯叠层橡胶支座的耐久性和阻尼性,得出铅芯叠层橡胶支座可通过插入铅芯的剪切变形而振动耗能从而增大桥梁支座的阻尼性能的结论;同时,由于铅芯可在常温下再结晶,使其在荷载反复作用下仍可保持原有的性能,大大提高了桥梁支座的耐久性。杜永峰等[21]利用ANSYS有限元软件对圆形和矩形叠层橡胶支座在高温下的热应力做了分析,清晰直观地反映了构件在高温下热应力的变化规律,为探究叠层橡胶支座高温下的热力学性质和耐火极限奠定了基础。王阿萍等[22]针对中小地震时铅芯橡胶支座的作用性能进行了探究,研究发现在上述情况下铅芯橡胶支座的水平刚度偏大,从而造成桥梁减震效果明显减小的后果,故通过将铅芯橡胶支座中的铅芯设为非满高状态来突出其减震效果,并进一步对满高铅芯橡胶支座进行了等效简化,建立力学模型对影响因素进行分析,为支座在工程中的应用和刚度设计提供了可靠依据。
1.4 超高阻尼橡胶支座
超高阻尼橡胶支座是向原有的橡胶材料中掺加相应的橡胶阻尼材料,从而使原有的橡胶支座性能得以改善。橡胶阻尼材料[23]是一种新兴材料,它利用高分子特有的粘弹性来吸收材料工作时所产生的振动能量,并将其转变成热能消耗掉,因而具有良好的减震隔震效果。
超高阻尼橡胶支座是目前一种新型的桥梁支座,它有着较高的等效刚度和阻尼系数,可以对工程进行有效的抗震保护。袁涌等[24]对新型高阻尼橡胶隔震支座对桥梁的隔震性能进行了试验研究,结果表明高阻尼橡胶隔震支座是速度相关型支座,并通过试验建立了相关模型,通过速度控制型实时子结构试验定量验证了高阻尼橡胶支座对桥梁的良好减震效果。叶明坤等[25]对新兴的超高阻尼橡胶支座在具体工程应用中的阻尼效果进行了定量分析,结果表明高阻尼橡胶支座在桥梁减震隔震方面有着明显的优势与良好的发展前景。J.S.Hwang等[26]对超高阻尼橡胶支座的受力进行了分析建模,提出了一种基于隔震桥梁桥面振动台实验的超高阻尼橡胶支座分析模型,并将现有的已被美国公路运输协会和日本公共工程研究所建设部指定的两种等值线性模型进行了对比分析,证明超高阻尼橡胶支座分析模型比其他两种等值线性模型更加准确地预测了支座对地震反应的影响。A.R.Bhuiyan等[27]建立了一种高阻尼橡胶支座的流变模型,并对此模型增加非线性模型和弹塑性模型进行拓展,通过正弦荷载的数值模拟结果给出了建议的流变学模型以及超高阻尼橡胶支座系统的力学行为。
2 新型绿色防护材料———纯聚脲
2.1 纯聚脲及喷涂聚脲弹性体技术
聚脲(SPUA)起源于20世纪70年代的聚氨酯、聚脲弹性体的反应注射成型,经历了纯聚氨酯(PU)、聚氨酯(PU)/聚脲(PUA)、纯聚脲(PUA)3个阶段的发展历程。纯聚脲是由异氰酸酯组分(简称A组分)与氨基化合物组分(简称B组分)经高温高压设备喷涂反应生成的一种弹性体物质。纯聚脲是国外近20年来为适应环保需求而研制、开发的一种新型功能材料,它是一种无溶剂且零VOC含量的环保防腐涂料,具有良好的防水性、耐磨性、防腐性、抗冻性、耐磨性[28,29]。
喷涂聚脲弹性体技术是建立在纯聚脲这种新型绿色材料上的一项新兴技术,被誉为“万能”涂装技术。它将A、B组分经过高温高压撞击式混合设备喷涂在基层,瞬间固化成膜,一次施工即可达到厚度要求,连续施工而形成无接缝的弹性体防护材料,具有优异的经济性与施工性[30],其工艺设备与施工原理如图1所示。
喷涂聚脲弹性体技术的优势可归为以下几点:
(1)施工面任意,固化快。纯聚脲可在任意曲面、斜面以及垂直面上进行喷涂成型,且不产生流挂现象;一次性喷涂成型,5s左右即可凝胶,喷涂1min后即达步行强度。
(2)施工条件任意,施工效率高。对水分及湿度并不敏感,可在较大的环境温湿度范围内进行施工;喷涂过程可连续不间断操作,喷涂输出量大。
(3)固含量达100%,无毒无污染,对环境影响小。
(4)具有优异的物理力学性能和热稳定性,可在150 ℃条件下长期使用,并可承受350 ℃的短时热冲击。
(5)附着力优异,耐候性和耐介质腐蚀性能优异。
20世纪90年代,我国著名学者黄微波教授将其从国外引进,多年来一直从事纯聚脲研制和开发,在国内开展了SPUA材料的研究,并已成功应用于多项国家重点工程。
2.2 耐老化性能和阻尼性能研究进展
2.2.1 国外发展现状
喷涂聚脲弹性体技术最早起源于20世纪70年代的德国和美国,初期的品种是喷涂聚氨酯弹性体。但由于在施工过程中体系极易与周围环境中的湿气反应产生二氧化碳,生成的泡沫状弹性体造成材料力学性能的不稳定发展,因而相关学者在树脂组分中引入了端氨基化合物,即喷涂聚氨酯(脲)弹性体。20 世纪80 年代中期,美国Texaco公司的Dudley J Primeaux率先开发出喷涂聚脲弹性体,从根本上解决了施工界的重大技术难题。随后,相关国外科学家均对其做了系列研究,澳大利亚、日、韩等国将喷涂聚脲弹性体引进并相继投入使用。
Fabrizia Ghezzo等[31]研究了以两层增强的聚脲复合材料为基体的喷涂聚脲弹性体材料的动态力学性质,并与常用的纯聚合物材料性能相对比,结果证明这种喷涂聚脲弹性体材料相比于现有的阻尼材料具有更好的阻尼性能,它可以以涂膜的形式喷涂于物体表面并成功应用于机械和结构振动的阻尼或用以限制结构和构件的损伤程度。M.Grujicic等[32]对粗粒分子水平下聚脲的性能和冲击减缓的潜力进行了研究,结果表明,在不同的变形机制的组合下(通常是激波诱导和硬磁畴的结晶),更易发挥聚脲的耗能和减轻冲击力的优越性能。Greene等[33]对一种离散型纤维加强聚脲体系保护的钢筋混凝土构件抗弯、抗剪性能进行了研究,通过对结构失效形式、聚脲性能和纤维体积分数的测试得出,由离散型纤维加强聚脲的涂膜保护,构件的抗弯抗剪性能均明显提高。Choi等[34]对聚脲涂层高性能水泥基复合材料的抗冲击性能进行了研究,通过对有聚脲涂层和无聚脲涂层试件的对比发现,聚脲涂层使试件的抗折强度至少提高了60%,同时耐冲击性能大大提高。Irshidat等[35]通过建模和参数评估的方法,进行了外表喷涂纳米颗粒增强型聚脲材料的混凝土砌块填充墙的爆炸脆弱性评价,发现多面低聚倍半硅氧烷(POSS)型增强聚脲涂层可明显提高混凝土砌块填充墙的防爆性能。
纯聚脲材料在国外多与其他高分子材料形成复合材料喷涂于结构体或构件表面,常被应用于军事防爆、结构体防护和机械振动阻尼等领域,但相关学者针对其材料本身性能的研究和应用于具体大型施工项目的工程实践较少。
2.2.2 国内发展现状
我国聚脲技术的发展,源于黄微波教授1995年将该技术引入国内并带领相关学者开展了早期工作,引进了关键的喷涂设备,并自主研发出具有知识产权的材料配方和施工工艺,通过不同方法表征了聚脲材料的优异性能。可以说,聚脲“诞生在美国,发展在中国”。
黄微波等[36]对纯聚脲材料的耐候性进行了研究,结果表明纯聚脲的拉伸强度可达22MPa,断裂伸长率可达450%以上,且经盐雾老化9000h后,拉伸强度仅降低了4.4%,断裂伸长率增加了5.0%,FTIR图谱分析显示,纯聚脲分子结构的变化幅度很小,具有优异的耐候性能。吕平等[37]采用海水浸泡、盐雾试验、硫酸浸泡和氢氧化钠浸泡等腐蚀方法对纯聚脲材料进行处理,并通过SEM方法观察了涂层老化后的表面形貌,结果表明,聚脲涂层具有良好的耐海水浸泡和盐雾老化能力,而耐强酸、强碱性能略弱。吕平等[38]还研制合成了海工混凝土防护用新型聚天冬氨酸酯聚脲涂层,通过对其性能的研究发现,该涂层具有良好的耐户外暴晒老化性和耐盐雾性,可作为新型混凝土防护涂层。黄微波等[39]对作为水工建筑物防护的聚脲材料性能进行了研究,结果表明聚脲材料具有优异的抗虫耐磨性能和超强的耐老化性,可作为解决水工建筑物磨损和腐蚀的有效防护手段。
纯聚脲材料不仅可以作为一种有效的绿色防护材料,青岛理工大学功能材料研究所的学者还通过配方的改变,将其研发成为一种以纯聚脲技术为基础的阻尼性能良好的粘弹性阻尼材料[40,41,42,43]:通过采用自由梁锤击法对基于以纯聚脲为基料的Qtech-501粘弹阻尼材料的约束阻尼结构进行测试,试验表明,上述材料可快速有效降低结构的振动加速度,对结构起良好的阻尼作用;研制开发了一种基于纯聚脲材料的新型粘滞阻尼材料,并对该材料及其阻尼器性能进行了研究,通过对材料粘度、力学性能及动态性能的分析,结合FT-IR图谱所体现的材料热稳定性能,研究并评价了该新型材料的实际应用效果,对今后粘滞阻尼材料的改性和阻尼器的优化设计提供了数据支持和研究方向;以在建的青岛地铁为背景,采用FTIR、DSC、DMA表征了以纯聚脲为基料而改进的粘弹性阻尼材料的微观性能,并结合ANSYS有限元分析确定了使阻尼结构减震性能最佳的阻尼层厚度,为青岛地铁的减震降噪工作提供了数据支持;通过理论研究和工程实践的结合,对应用于青岛地铁的以纯聚脲材料为基料的粘弹阻尼材料的防水性能及其相关影响因素进行了探究,并对该材料进行了在青岛地铁的工程应用研究,介绍了主要施工流程和施工工艺,为粘弹性阻尼材料应用于青岛地铁防水领域提供了实验数据和理论支持,具有重要的工程指导意义。
近年来,国内聚脲技术发展迅猛,不断研发新的配方与工艺,使喷涂聚脲弹性体技术不仅继续领跑结构防护领域,以纯聚脲为基料的喷涂黏弹阻尼材料也广泛应用于减震降噪领域,有效缓解了目前困扰各行各业的噪声与振动控制问题。
通过国内外相关学者对纯聚脲材料的研究和改良的研究现状可以看出,纯聚脲材料是一种本身性能优异且极具可塑性的新型高性能防护材料,其应用范围涉及混凝土结构防护、水工建筑物防护及减震降噪等诸多领域,并且取得了令人瞩目的成就,加之其先进的施工工艺,纯聚脲材料将成为未来防护领域中首屈一指的多功能性材料。
2.3 工程应用及存在问题
2.3.1 工程应用
目前,喷涂聚脲弹性体技术在快速且多元化发展,并已广泛应用于建筑领域的防护与修复工作。据不完全统计,截至2007年,我国全年的纯聚脲消费量已达6000t,应用领域也从最早期的篮球场地、小型看台、影视道具等小规模应用逐渐拓展到如今已竣工且效果显著的京沪高速铁路路基、奥运场馆看台、跨海大桥桥墩、地下铁路防水等大型基础设施领域,并取得了举世瞩目的成就。图2所示为纯聚脲材料现有的成功防护工程。
随着建筑绿色化的提出,纯聚脲材料作为一种新兴的绿色建筑材料,被广泛应用于建筑物的节能绿化领域。纯聚脲材料以其优异的柔韧性、力学性能、耐老化性能和整体无接缝优势,解决了传统屋面防水材料经日光老化后开裂和接缝漏水的问题;纯聚脲材料与混凝土之间有着良好的附着力,使其防水和保护作用更加优异,避免了植物根茎穿透防水层的现象发生,为屋面防水和种植绿化提供了条件;纯聚脲材料还可与喷涂聚氨酯泡沫和聚苯乙烯泡沫板材技术有机结合,在建筑物保温工程中体现其价值,达到节能的效果。
2.3.2 存在问题
随着纯聚脲材料在我国研制开发成功并在各大工程中的成功应用后,其在世界的影响范围也在逐步扩大。然而,喷涂聚脲弹性体技术作为一种全新的高性能防护材料和施工技术,其高效有序的发展也仍面临一系列的问题。作为一种由国外引进并在国内研发的新兴技术,纯聚脲材料的来源和喷涂聚脲弹性体技术的施工方法是聚脲在今后能否持续发展的重要影响因素。
纯聚脲原材料的国产化是其持续发展的最基本条件。目前,很多企业打着“聚脲”的幌子以所谓的“半聚脲”低价冲击市场,其质量和价格良莠不齐,相关工程项目的防护年限远远低于要求年限,给行业的声誉造成了极其恶劣的影响,严重阻碍了纯聚脲材料的发展。因此,纯聚脲的发展需要我们建立一个完善的行业组织和规范,增强行业自律,同时,要通过自主研发实现纯聚脲材料的普遍国产化,为纯聚脲的发展奠定基础。
喷涂聚脲弹性体技术是建立在纯聚脲这种新兴材料基础上的新兴施工技术,其技术要求高、技术难点多,能否正确掌握施工技术是纯聚脲材料能否充分发挥作用的重要条件。然而,目前的绝大多数施工人员只接受了设备调试时设备经销商的简单介绍,而对施工工程中遇到的实际问题和注意事项缺乏全面、系统的学习和培训,只能靠各自凭感觉和经验去处理,由此而造成了很多失败案例。我国聚脲创始人黄微波教授提出的“一分聚脲,九分施工”,其目的是要求操作人员强化对施工环节的重视,使聚脲的优异性能得以完全发挥。因此,要想使纯聚脲真正成为国内外首屈一指的高性能材料,必须要对其施工质量进行严格把关,改变目前这种忽视施工技术的现象。
3 结语
橡胶材料作为传统的阻尼型桥梁支座材料,具有良好的老化和阻尼性能,极具应用价值,仍然是目前阻尼型桥梁支座不可或缺的防护材料。与天然橡胶支座和氯丁橡胶支座相比,铅芯叠层橡胶支座和超高阻尼橡胶支座以其优异的减震隔震性能和出色的耐老化性能,将成为目前乃至未来桥梁支座应用的主导。
高阻尼镁基复合材料研究现状 篇5
关键词：镁基复合材料,阻尼机制,影响因素
随着现代技术的快速发展,上至航空航天技术中飞行器的设计,下至民用空调、健身器材的使用,人们对振动与噪声的控制都提出了更高的要求,为适应这个要求,需要研究和设计出具有更高阻尼性能的材料[1]。与其他金属材料相比,镁的密度最低,仅为1.78g/cm3,阻尼性能最高,当应变振幅为10-4时,阻尼值达到0.11[2],所以纯镁是一种理想的高阻尼、低密度材料,但是其抗拉强度仅为100MPa[3],弹性模量只有45GPa[4],极大影响了纯镁的广泛使用。为充分利用镁的高阻尼、低密度性能,解决低强度问题,尝试在镁基体中添加一种或多种增强体来提高其强度,获得高强度、高阻尼、低密度的理想功能-结构材料,已成为现代阻尼材料研究的热点之一。
本文简述了镁基复合材料阻尼性能的研究现状,从微观机制和宏观影响因素两方面叙述了镁基复合材料的阻尼性能,简要分析了镁基复合材料的阻尼设计思想,并对其发展方向进行了展望。
1 镁基复合材料阻尼机制
镁基复合材料的阻尼机制主要包括位错型阻尼机制和界面型阻尼机制。
镁基复合材料中的位错除基体和增强体本身所具有的位错以外,更主要的是基体和增强体之间因热膨胀系数不匹配,当温度变化时会在界面附近产生热错配残余应力,使基体发生塑性流变,而增加位错密度。19世纪50年代,Granato A和Lucke K J提出了Mg的位错钉扎模型[2],即G-L钉扎模型,研究表明镁基复合材料的位错型阻尼也可以用G-L钉扎模型来解释[5]。在镁基复合材料的组织中有镁基体的析出物、杂质和增强体,它们对位错有钉扎作用。如图1(a)所示,位错线的两端被一些不可动点钉扎着,即强钉扎;中间有很多结合力较弱的杂质原子钉扎着,即弱钉扎。当应力较小时,以相邻弱钉扎点Li(i=1,2,3)之间的位错线为弦作“弓出”的往复运动,消耗能量;随着应力的增加,“弓出”的弦继续作往复运动,当达到一定值时,弦挣脱弱钉扎点,而以“雪崩”模式增加内耗,相邻强钉扎点L之间的位错线在应力作用下继续作往复运动而消耗能量,阻尼值增大[2,5]。或是在低应力作用下,适当提高温度,因为热激活的作用,位错线挣脱弱钉扎点的束缚所需要的应力降低,因此,当在某一温度以上,位错线挣脱弱钉扎点,变成又长又相对自由的位错线而作往复运动,消耗能量,增加阻尼[6,7]。但是阻尼性能并非与位错密度成正比,当位错密度在一定值以下时,位错密度越大,阻尼性能越好;但是在位错密度增加的同时,位错线会因位错密度的增加而更容易发生缠结,使位错线的有效长度下降,阻尼不再增加[7]。因此,在低温下较好的阻尼性能存在一个最佳位错密度。
镁基复合材料的界面包括相界和晶界两种类型。和镁合金相比,镁基复合材料因增强相的加入,分割了基体或细化了基体晶粒,产生更多的相界和晶界。在外界应力作用下,界面产生滑移,如图1(b)所示。界面在滑移过程中消耗能量,产生阻尼[6,8]。当温度升高,界面的结合强度相应下降[6],并且相对于增强相,基体会变得相对较软[7],在相同应力作用下,更容易产生滑移而消耗能量,此时界面阻尼对镁基复合材料阻尼性能的贡献远高于位错阻尼。所以高温下的镁基复合材料的阻尼机制主要是用界面型阻尼机制来解释[6,7,8]。
2 镁基复合材料阻尼性能的研究
20世纪50至60年代人们开始对金属基复合材料进行大量的研究,但大都集中在铝基、铜基和铁基复合材料[9]。1986年,David M Goddard等[10]首次采用石墨纤维增强制备镁基复合材料,实验发现该材料具有较好的阻尼性能。同年F C Edward等[11]专门研究了石墨纤维增强镁基复合材料的阻尼性能,结果表明复合材料的阻尼值高于基体材料的阻尼值。到了20世纪90年代,随着复合材料制备技术的发展和人们对高阻尼、高强度、低密度减振材料需求的增加,镁基复合材料阻尼性能的研究得到了广泛关注。
根据镁基复合材料阻尼性能影响的本质不同,可以将影响因素分为内部因素和外部因素。内部因素包括基体成分、增强体种类和含量以及基体相和增强相的界面,外部因素主要包括应变振幅、温度、频率和处理工艺等。
2.1 影响镁基复合材料阻尼性能的内部因素
2.1.1 基体成分
纯镁具有所有金属材料中最好的阻尼性能[8],但是一般认为在纯镁中添加第二相获得的镁合金的阻尼性能都比纯镁的阻尼性能略低。为获得高强度高减振性能的镁系合金,合金元素需要满足下列条件[2]:(1)在镁中的固溶度小;(2)有细化晶粒的作用;(3)能形成具有应力集中效应大的球状或树枝状的铸造组织;(4)耐蚀性不低于传统合金。
Zr在镁中的固溶度小,合金阻尼性能降幅较小。孔志刚等人[12]在探讨Zr含量对Mg-Zr合金组织和性能的影响时发现,Zr含量在0.1%~0.45%(质量分数,下同)范围内,原子数量迅速增加,与位错的交互作用增强,阻尼性能提高。而在Mg中加入固溶度大的合金元素会引起Mg晶格畸变,阻碍位错移动,对位错有强烈的钉扎作用,合金的阻尼性能大幅降低[13]。实验研究证明了这一点,在Mg-0.6%Zr中添加微量元素Y,由于Y在合金基体中的固溶增加,使合金的应变振幅无关阻尼下降[14,15]。黄正华等人[16]研究Ce对AZ91D镁合金力学性能与阻尼性能的影响时发现含0.7%Ce的AZ91D合金晶粒细化效果佳,力学性能较理想,阻尼性能最高(Q-1=2.728×10-3),与AZ91D合金相比,增加了61%。
目前在对镁基复合材料阻尼性能的研究中,选择纯镁和AZ91作为基体的研究较多。张永锟[17]采用挤压铸造工艺制备并比较体积分数为20%的β-SiC晶须增强纯镁,Mg-1%Si,AZ91D三种镁基复合材料的阻尼性能。在室温,频率为1Hz条件下,随着应变振幅的增加,基体为纯镁的阻尼性能最好,Mg-1%Si次之,AZ91最差。AZ91中的合金成分相对最多,对位错的钉扎作用相对较强,因此表现为阻尼性能最差,但是对其力学性能的测试发现结果恰好相反。
2.1.2 增强相类型和含量
通过合金化提高纯镁力学性能的同时,其阻尼性能却显著降低。在镁合金中加入合适的增强体,不仅能提高镁基材料的力学性能,而且与相应的镁合金相比,其阻尼性能也略有增加,所以可以通过选择合适的增强体尝试解决镁基复合材料力学性能和阻尼性能之间的矛盾。常用于增强镁基复合材料的增强相有碳化硅颗粒、硅酸铝短纤维、碳纤维、碳化硅晶须、硼酸铝晶须等。镁基复合材料增强方式主要有两种:一种为单一增强,一种为混合增强。混合增强方式主要选择两种颗粒或者是一种颗粒与一种纤维共同增强镁基复合材料。
张小农等人[18]研究认为,纤维增强镁基复合材料与非纤维增强镁基复合材料相比,其阻尼性能稍好。这主要是因为纤维的弹性模量较好,对阻尼的贡献较大,而且复合材料的力学性能也相对较好。胡强等人[19]研究了不同体积分数的SiC颗粒增强AZ61镁基复合材料的阻尼性能发现,体积分数为3%的SiC颗粒增强镁基复合材料的阻尼性能最好。研究表明,颗粒的种类、尺寸以及含量都对复合材料的阻尼性能有很大的影响。
混合增强方式较为理想的搭配是颗粒和纤维同时增强。适当的颗粒加入使界面增多[6],界面阻尼贡献增大;纤维的弹性模量较大,对材料的阻尼性能有一定的贡献,在材料受到垂直于纤维方向的外力时,纤维可以作为主要的受力载体,对提高材料的力学性能有很大作用。
2.1.3 基体相和增强相界面
最初研究认为镁基复合材料的阻尼性能是镁基体和增强相阻尼性能的叠加,但研究发现实验值和理论值有一定差距,因此有人开始关注界面阻尼对复合材料整体阻尼性能的贡献,也因此根据界面阻尼机制设计出理想的界面层来提高镁基复合材料的阻尼性能。
碳纤维的弹性模量较大,常用于增强镁基复合材料,但是基体中的合金元素容易与碳纤维发生界面反应,破坏纤维的增强效果,所以现在研究中大都采用在纤维表面涂层的方法来减小这种损害。顾金海等人[20]研究纤维增强镁基复合材料时在纤维表面沉积一层热解碳而获得了一种特殊的界面层,实验发现在温度低于170℃时,纤维表面的碳涂层显著提高了材料的阻尼性能。颗粒增强镁基复合材料主要问题是颗粒容易簇集并且颗粒和基体的润湿性不好。为解决这个问题,顾金海等人[21]在颗粒表面沉积一层涂层,研究表明,在较低温度下,由于纯镁本身的阻尼性能,纯镁比复合材料的阻尼值高;但是随着温度的提高,界面阻尼的贡献增大,有涂层和没有涂层的复合材料的阻尼性能都超过了纯镁;在更高温度下,有涂层的复合材料的阻尼性能超过没有涂层的复合材料。后来,顾金海等人[22]首次建立应力有限元模型来模拟金属基复合材料的阻尼性能,对于涂层的类型做了详细的研究。结果表明对于弹性涂层,涂层的弹性模量越高,材料的阻尼性能越好;对于塑性涂层,软涂层和硬涂层都有利于提高复合材料的整体阻尼性能。
2.2 影响镁基复合材料阻尼性能的外部因素
2.2.1 应变振幅
一般而言,金属材料的阻尼性能随应变振幅的增加而增加,但是对于镁基复合材料而言有所差别,不同类型和含量增强体的加入改变了材料的阻尼随应变振幅的变化规律,可大致分为应变振幅无关阻尼和应变振幅相关阻尼。
应变振幅无关阻尼有两种类型,一种是大量增强体的加入给材料增加了大量的强钉扎点,当位错线被强钉扎点完全钉牢时,不可移动位错增加,材料的阻尼性能不随高应变振幅的增加而增加。张小农等[23]用碳化硅颗粒和莫来石短纤维混合增强纯镁复合材料证明了这一点,当体积分数为18%时,阻尼值几乎不随应变振幅的增加而增加,如图2所示。另一种是在低应变振幅下,位错线被弱钉扎点钉扎,位错阻尼Q-1与可动位错密度ρ和相邻弱钉扎点之间的距离Li有关,Q-1∝ρLi4。图2中,当应变振幅小于10-5时,阻尼几乎不随应变振幅的变化而变化。
应变振幅相关阻尼会随着应变振幅的增加而迅速增加。如图2所示,当应变振幅大于10-5时,阻尼值随应变振幅增加而迅速增加。这种现象可以利用G-L钉扎模型来解释,当应变振幅增加到一定值以后,位错线以“雪崩”模式从弱钉扎点处挣脱,阻尼随应变振幅和相邻强钉扎点之间的距离L增加而增加。
2.2.2 温度
镁基复合材料的阻尼性能和温度有密切关系。一般情况下,随温度提高,材料内部缺陷活动能力增强,界面结合能力降低,在一定的应力作用下很容易产生微滑移,阻尼性能增加,同时界面结合强度下降。但是当温度过高时,界面的结合强度很低,在外应力作用下,滑移已不能产生内耗,阻尼不再增加,因此会出现一个最优的温度,产生最好的界面结合,造成最大的内耗而产生内耗峰。胡强等人[19]对SiC颗粒增强镁基复合材料的研究中分析了温度-阻尼曲线上出现的两个阻尼峰,如图3所示,峰1的出现归结为位错阻尼机制,峰2的出现归结为界面阻尼机制。除此之外,当温度增加时有一些需要热激活的阻尼源被激活,也会产生阻尼温度峰[17]。
2.2.3 频率
分析频率对阻尼性能的影响一般都与讨论温度对阻尼性能的影响联系起来。对于复合材料而言,低频阻尼要高于高频阻尼,即当测量频率增大,阻尼值减小。主要原因在于复合材料阻尼性能的产生是源于位错的运动和界面的微滑移,在交变应力下,频率越大,两者在一次循环中的位错移动越小,能耗越小,材料的阻尼值越低[17,24,25]。张修庆等人[26]采用原位合成TiC增强AZ91镁基复合材料,研究了其阻尼温度频率之间的关系。当应变振幅不变,温度在室温到250℃范围内,测量频率分别为0.1,0.5, 1, 2.0Hz,测试频率越大,阻尼值越低。
2.2.4 处理工艺
目前,对镁基复合材料热处理后阻尼性能的研究主要集中在固溶、时效、热循环三种热处理方式[23]。张修庆等人[27]采用原位合成法制备TiC增强AZ91镁基复合材料,研究在420℃固溶处理(T4)和固溶后时效处理14h(T6)后的材料阻尼性能时发现,热处理降低了热激活能,增加了可移动位错的有效长度,有利于提高镁基复合材料的阻尼性能。Z Trojanova等人[28]采用挤压铸造法制备了体积分数为3% Al2O3纤维和体积分数为20%SiC颗粒增强QE22复合材料,并对其从室温到不同温度(40~400℃)进行热循环处理,实验发现热循环终止温度低于300℃时,热循环处理增加了材料的位错密度和弱钉扎点之间的有效距离,阻尼随温度升高而增大;高于300℃时,因界面的结合强度显著降低,即使有微滑移,但已不足以消耗能量,阻尼随温度的增加而降低。
对镁基复合材料变形处理后的阻尼性能研究较少,但已有的研究表明,变形后复合材料的阻尼性能下降。张小农等[29]对不同状态下的SiC颗粒和Al2(SiO3)3短纤维混合增强镁基复合材料进行了阻尼性能测试证明了挤压态的阻尼性能比铸态的阻尼性能低,所以可以认为变形处理不利于阻尼性能的提高。
机械循环对镁基复合材料阻尼性能的影响研究很少。A. Mielczarek等人[30]研究了室温下,重复弯曲对Al2O3/QE22镁基复合材料应变振幅无关阻尼性能的影响,随着弯曲重复数的增加,可移动位错有效长度减少,应变振幅无关阻尼降低,其原因在于基体塑性变形导致复合材料位错和位错,位错和界面之间发生了交互作用。
3 镁基复合材料阻尼设计和发展方向
张小农[18,31]在探讨高阻尼金属基复合材料的发展途径中认为,高阻尼金属基复合材料的设计可以通过以下三种途径实现:选择高阻尼性能的金属基体,高阻尼的增强体和设计高阻尼的基体、增强体结合界面。但是从复合材料的强化机制和阻尼机制来说,材料的力学性能和阻尼性能是相互矛盾的。从位错的钉扎-脱钉角度,较好的力学性能需要有更多的强钉扎点,但是高的阻尼性能要求恰好相反;一定的温度范围内,随温度的提高,材料界面发生微滑移,消耗能量,从而产生高的阻尼性能,但同时力学性能因界面结合不好而会相应下降。所以现在要解决的问题是协调镁基复合材料力学性能和阻尼性能之间的关系[32],使两者共同达到最理想值。
从现在的研究来看,择优选择增强体混合增强镁基复合材料和设计较好的基体与增强体之间的结合界面,增加界面过渡层是已有研究方案中两个较好的阻尼设计方案。但混合增强体的最优化配比和界面过渡层的阻尼机制和界面反应还需要进一步的研究,所以混合增强镁基复合材料和设计较好过渡层仍是今后镁基复合材料发展的两个重要方向。
在选择制备方法上,外加增强镁基复合材料的研究较多,但近年来原位合成增强镁基复合材料的研究逐渐增多[7,8,26]。外加增强相获得的镁基复合材料的主要缺点是存在界面反应并且基体和增强相之间的润湿性较差,而原位合成的增强相在基体中分布更均匀,颗粒更细小。TiC陶瓷颗粒因硬度高、密度低、弹性模量高、耐磨性好等原因成为原位合成高阻尼镁基复合材料增强相的首选。
处理工艺对镁基复合材料阻尼性能影响的研究较少,通过初步的研究论证热处理工艺对提高镁基复合材料的力学和阻尼性能都有一定的作用。已有研究人员提出通过热处理或是选择合适的表面活性剂和表面处理方法处理增强相促使镁基复合材料发生马氏体相变产生孪晶型内耗,增加镁基复合材料新的阻尼机制[5]。但是这一构想还未完全实现,需要进一步研究。
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